SONDES IONIQUES DU CRPG - PROJETS SCIENTIFIQUES

 

Météorites : processus présolaires

Stabilisation des polluants

Compréhension des processus d'altération de verres dans le but de modéliser le vieillissement de matériaux prévus pour piéger des éléments polluants (métaux lourds, éléments radioactifs…). Une première étude a été menée sur l'altération de vitraux médiévaux, considérés comme des analogues des verres utilisés pour l'inertage des polluants. Une seconde étude porte sur le comportement des verres de stockage de produits radioactifs soumis à l'altération.

 

APPLICATION A L'ALTERATION DES VERRES

La compréhension des mécanismes d'altération des verres est devenue en quelques années un enjeu scientifique et environnemental majeur dans la mesure où ces matériaux amorphes sont utilisés comme matrice de confinement des déchets. Ce problème est particulièrement important dans le cas des déchets nucléaires, où les produits de fission et les actinides issus du retraitement des combustibles irradiés sont confinés dans une matrice vitreuse borosilicatée. L'acceptation d'un stockage souterrain en couches géologiques profondes de ces déchets nécessite de démontrer l'impact négligeable à long terme du vitrifiat sur l'environnement.

En milieu aqueux, un verre développe à sa surface un matériau amorphe appelé gel qui peut piéger certains éléments polluants. Les mécanismes de rétention de ces éléments, encore mal connus, constituent une base essentielle pour modéliser la cinétique de relâchement des radionucléides. De façon à mieux comprendre la formation du gel, nous étudions l'altération expérimentale d'un verre borosilicaté par un traçage isotopique de la solution altérante en 29Si et 18O sur une période de deux ans. Un tel traçage est utilisé pour (i) comprendre les réactions impliquant le silicium et l'oxygène qui sont les principaux constituants du verre et (ii) mettre en évidence les échanges réels entre la solution et le verre.

Les compositions élémentaire et isotopique des pellicules d'altération sont obtenues à la sonde ionique en réalisant des profils en profondeur. Au cours d'une analyse, un faisceau primaire (diamètre environ 10 Ám) balaye une surface de l'échantillon de 250 Ám de coté. Sous l'action de ce faisceau, un cratère se forme permettant ainsi d'accéder aux couches atomiques altérées plus profondes. Une mesure de la profondeur du cratère permet ensuite d'obtenir les variations de compositions dans le verre et de dimensionner les gels.

Nous présentons un profil isotopique du silicium 29Si/28Si et un profil de l'hydrogène et du lithium obtenus sur un verre altéré 3 mois. Ces résultats permettent de mettre en évidence quatre zones: une couche de produits d'altération précipités (phyllosilicates) à la surface du verre, le gel hydraté fortement appauvri en alcalins d'une épaisseur voisine de 4mm, une zone d'interdiffusion: lieu d'échange entre les protons de la solution altérante et les cations modificateurs du réseau vitreux et enfin le verre sain sous-jacent.

Les rapports isotopiques du silicium 29Si/28Si dans les solutions d'altération sont également déterminés. Les mesures sont obtenues sur des précipités de lixiviats déposés sur une feuille de platine. Un couplage des données solution / solide permettra de quantifier les échanges isotopiques au cours de l'altération. La spectrométrie de masse des ions secondaires est un outil analytique adapté pour caractériser l'altération des verres. Elle présente l'avantage d'analyser de faibles épaisseurs d'altération (0,5 mm après 1 semaine d'altération) aussi bien d'un point de vue isotopique qu'élémentaire.


Météorites : évolution du système solaire

Evolution de la lithosphère et du manteau

Paléomarqueurs et érosion

Datations

Stabilisation des polluants

Emeraudes